発表のポイント

• 高温超伝導体の母物質である銅酸化物において、光励起による電荷キャリアの生成に伴って生じるスピン系の超高速ダイナミクスはこれまで直接観測されていなかった。
• 時間幅7フェムト秒のパルスレーザーを用いたポンプ－プローブ分光法を適用することによって、磁気ポーラロンの形成過程、および、スピン系のダイナミクスに関係した光励起状態間の量子干渉を実時間観測することに世界で初めて成功した。
• 今後、情報科学に基づく新しい理論計算を用いて結果を解析することにより、電荷とスピンの相互作用に起因する強相関電子系の物理現象の解明が期待される。

発表概要

二次元銅酸化物における高温超伝導の機構や複雑な電子状態を理解するには、母物質である二次元モット絶縁体（注１）に導入された電荷キャリアの性質を明らかにする必要があります。二次元モット絶縁体中の電荷キャリアは、反強磁性的に配列した周囲のスピン系（注２）と強く相互作用すると考えられており、電荷キャリアが磁気ポーラロン（注３）を形成することや、モットギャップ遷移（注４）に対応する吸収ピークの高エネルギー側に２マグノン励起（注５）によるサイドバンドが現れることが理論的に指摘されています。しかし、このような電荷とスピンの相互作用によって生じると予想されるスピン系の動的挙動（ダイナミクス）は、これまで直接観測されていませんでした。

東京大学大学院新領域創成科学研究科の宮本辰也助教、岡本博教授（兼産業技術総合研究所先端オペランド計測技術オープンイノベーションラボラトリ有機デバイス分光チーム　ラボチーム長）、東北大学大学院理学研究科の石原純夫教授らのグループは、京都大学、産業技術総合研究所の研究グループと協力して、時間幅7フェムト秒（fs）（1 fs = 10^-15 秒）のレーザーパルスを用いたポンプ－プローブ分光法（注６）を典型的な二次元モット絶縁体である銅酸化物Nd₂CuO₄に適用し、電荷キャリアの生成によって生じるスピン系のダイナミクスを世界で初めて検出しました。結果を解析することにより、電荷キャリアが約18 fsで磁気ポーラロンを形成することが明らかとなりました。また、２マグノン励起に関係した光励起状態間の量子干渉（注７）を観測することに成功しました。これは、２マグノン励起を伴うサイドバンドが存在する明確な証拠となります。

本研究で新しく得られた電荷とスピンの相互作用の情報を、今後の理論計算の基礎情報として用いることで、二次元モット絶縁体の高温超伝導をはじめとする強相関電子系の物理の解明へとつながることが期待されます。

本研究成果は2018年9月26日付けで、英国科学誌「Nature Communications」にオンライン掲載される予定です。

用語解説

（注１）二次元モット絶縁体
価電子帯が半分あるいは部分的にしか満たされていない結晶は、バンド理論からは金属となる。しかし、電子間のクーロン反発力が強いと、電子がお互いを避けるように各サイト（原子や分子）に局在し絶縁体となる。このとき、価電子帯は二つのバンドに分裂し（エネルギーの高い方からそれぞれ、上部ハバードバンド、下部ハバードバンドという）、エネルギーギャップが生じる。このような絶縁体は、モット絶縁体と呼ばれる。本研究では、二次元正方格子上の各原子の軌道に一つずつ電子が存在する二次元モット絶縁体を対象とした。

（注２）反強磁性的に配列した周囲のスピン系
二次元正方格子からなる二次元モット絶縁体では、各原子に局在した電子のスピンの向きは、隣り合う電子のスピンの向きと互いに逆向きになるよう配列する。これは、各電子が少しでも隣りの原子に移りやすくなる方がエネルギー的に安定化することによる。このようなスピン配列は、反強磁性スピン配列と呼ばれる（図1）。

（注３）磁気ポーラロン
一般的には、電荷キャリアが周りのスピン配列を変化させることによりエネルギー的に安定化した状態を意味する。二次元モット絶縁体に電荷キャリアが導入された場合は、反強磁性スピン配列を弱めることによってエネルギー的に安定化するが、ここではこの電荷キャリアの状態を磁気ポーラロンと呼ぶ（図2(b)）。

（注４）モットギャップ遷移
モット絶縁体における最低電子励起状態である、下部ハバードバンドから上部ハバードバンドへの遷移。本研究で対象としたNd₂CuO₄においては、厳密には下部ハバードバンドと上部ハバードバンドの間のエネルギーギャップ内に酸素の2p軌道からなるバンドが存在するため、そこから銅の3d軌道からなる上部ハバードバンドへの電荷移動遷移が光学ギャップに対応するが、ここでは簡単にモットギャップ遷移と呼んでいる。

（注５）２マグノン励起
マグノンとは、スピン波を量子化した準粒子である。通常の光励起ではスピン反転は生じないため、一個のマグノンのみを生成させることはできない。符号が逆で同じ大きさの波数（±k）を持ったマグノンが二個同時に生成するとスピン反転が生じないため、光による励起が可能となる。二次元銅酸化物では、ラマン散乱スペクトル上に２マグノン励起による幅広いピーク構造が現れることが知られている。

（注６）ポンプ－プローブ分光法 強いレーザーパルス（ポンプ光）を試料に照射したときに生じる物質の状態変化を、もう一つの弱いレーザーパルス（プローブ光）の反射率や吸収率の変化を通して測定する手法。ポンプ光とプローブ光のそれぞれが試料に到達するまでの時間の差を変化させることで、状態変化の時間発展を測定することができる。時間分解能は、レーザーパルスの時間幅で決まるため、高い時間分解能の測定を行うには短い時間幅のレーザーパルスを用いる必要がある。

（注７）光励起状態間の量子干渉
光照射によって生成する励起状態として、電子（ダブロン）と正孔（ホロン）とエネルギーħω_OSCを持つ２マグノン励起状態が合わさった状態を考える。ダブロン－ホロン対の数がN、２マグノンの量子数がnの状態を、|N, n⟩ で表すものとする（図3(d)）。時間幅が狭いポンプ光は周波数領域で広がっているため、多くの励起状態（例えば|1, 0⟩と|1, n⟩）が同時に励起されることになる。その状態で、同様に周波数領域で広がっているプローブ光を照射すると、例えば、同じ終状態を持つ |1,0⟩→|2,n⟩の遷移と |1,n⟩→|2,n⟩の遷移が同時に生じることになり、二つの遷移が量子力学的に干渉する。その結果、|1,n⟩のエネルギーに合わせたプローブ光の反射率変化に、これらの二つの遷移のエネルギー差であるħω_OSCのコヒーレント振動が現れることになる。

詳細（プレスリリース本文）

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