【本学研究者情報】

〇多元物質科学研究所　教授　雨澤浩史
研究室ウェブサイト

【概要】

高輝度光科学研究センター回折散乱推進室の山田大貴研究員、尾原幸治主幹研究員（現：島根大学材料エネルギー学部教授）、廣井慧任期制専任研究員（現：島根大学材料エネルギー学部助教）、大阪公立大学の林晃敏教授、森茂生教授、作田敦准教授、塚崎裕文特任准教授、中嶋宏特任助教、高エネルギー加速器研究機構 物質構造科学研究所の池田一貴特別准教授、千葉大学の大窪貴洋准教授、ハンガリー科学アカデミー（ハンガリー）のラスロ・プスタイ科学顧問、ラスロ・テムレイトナー主任研究員、名古屋工業大学の小林亮助教、山形大学の臼杵毅教授、琉球大学の田原周太准教授、東北大学の雨澤浩史教授、物質・材料研究機構の館山佳尚副拠点長らによる共同研究グループは、大型放射光施設 SPring-8^※1のBL04B2ビームラインにおける高エネルギーX線回折^※2および、大強度陽子加速器施設J-PARC^※3のBL21, NOVAにおける中性子回折^※4を活用することにより、Li₃PS₄硫化物ガラスにおけるLiイオン輸送環境の解明に成功しました。ガラス中のLiイオン輸送を原子・分子レベルで制御することは、電気自動車向け技術等として期待される全固体電池の実現に向けた鍵となります。固体電解質の有力候補であるLi₃PS₄ガラスは、理論研究よりLi⁺の移動とPS₄^3-イオンの振動が連動して生じてLi⁺が固体中を移動することが提唱されていますが、これまで実験的には明確に把握できていませんでした。

本研究では、ガラス中に存在するLiイオンの価数をトポロジカル^※5に解析するBader法^※6により評価することで、Li₃PS₄ガラスには3種類のLiイオン輸送環境が存在し、より移動性の高いLiイオン（Li3型イオン）は4.0～5.0Å（オングストローム）という比較的長い距離で存在しやすいことを解明しました。さらにスーパーコンピュータ富岳^※7を用いた、機械学習を組み込んだ逆モンテカルロシミュレーション^※8よりX線、中性子、電子線回折の実験データを再現し、一部結晶化したガラス構造では、このLi3型イオンの増加によりLiイオン輸送特性が向上していることを発見しました。本研究成果は、イオン伝導ガラスの新物質開発や特性の理解を促進し、新しい固体電解質材料の開発に新たな指針を提供するものです。

本研究成果は、2023年4月3日（月）にWiley社の国際科学誌「Energy & Environmental Materials」に掲載されました。また、本研究は科学研究費助成事業 新学術領域研究「蓄電固体界面科学」の計画研究連携研究成果です。

【用語解説】

※１．大型放射光施設SPring-8
理化学研究所が所有する、兵庫県の播磨科学公園都市にある世界最高性能の放射光を生み出す大型放射光施設で、利用者支援等はJASRIが行っています。SPring-8の名前はSuper Photon ring-8 GeVに由来。SPring-8では、放射光を用いてナノテクノロジー、バイオテクノロジーや産業利用まで幅広い研究が行われています。

※２．X線回折
X線を材料に照射し、その材料特有の回折パターンを調べ、構造解析を行う実験手法のこと。

※３．大強度陽子加速器施設（J-PARC）
　高エネルギー加速器研究機構と日本原子力研究開発機構が茨城県東海村で共同運営している大型研究施設で、素粒子物理学、原子核物理学、物性物理学、化学、材料科学、生物学などの学術的な研究から産業分野への応用研究まで、広範囲の分野での世界最先端の研究が行われています。J-PARC内の物質・生命科学実験施設では、世界最高強度のミュオン及び中性子ビームを用いた研究が行われており、世界中から研究者が集まっています。

※４．中性子回折
　中性子線の回折を利用して物質の結晶構造や磁気構造を調べる測定手法。X線回折ではX線が外殻電子によって散乱するのに対し、中性子回折では、原子核が散乱に関与します。このため、X線では検出しにくい水素やリチウムなどの軽元素の情報を得るのに適しています。本研究では、中性子回折を用いてLi3PS4に含まれる Liの位置を決定しています。

※５．トポロジカル
位相幾何学、図形の抽象的な性質や空間の様態を研究する数学の一分野（トポロジー）を用いること。

※６．Bader法
Richard F.W.Bader博士が提案した電子密度のトポロジーを解析する手法です。ある面を通る電子密度の勾配がゼロの面で空間を分割することで、電子密度（あるいは電荷密度）を分類することができます。

※７．スーパーコンピュータ｢富岳｣
スーパーコンピュータ「京」の後継機として理化学研究所が整備を進めてきた計算機で、2020 年４月から先行して成果創出加速プログラムなどの運用を開始、2021 年 3 月 9 日に共用を開始した。2021 年 11 月のスパコン性能ランキングでは「TOP500」と「HPL-AI」を含め 4 期連続 4 冠を達成し、2022 年 11 月のスパコン性能ランキングでも「HPCG」、「Graph500」において 6 期連続の世界第 1 位を獲得しており、世界トップクラスの性能を持ちます。(「富岳」については、理化学研究所計算科学研究センターHP https://www.r-ccs.riken.jp/jp/fugaku をご覧ください。)

※８．機械学習を組み込んだ逆モンテカルロシミュレーション
逆モンテカルロシミュレーションとは、原子をX線回折・中性子回折等の実験データを再現するようランダムに動かし、構造モデルを得る手法です。原子は対象とする物質の密度を持つように立方体セル中に配置されます。この手法の改良として、原子を単にランダムに動かすのではなく、ポテンシャルエネルギーを組み込む試みがあります。しかし、経験的ポテンシャルエネルギーでは精度が悪く、非経験的なものでは精度が高い代わりに計算コストが莫大になる困難性があります。本研究ではこの困難性に対して、非経験的に求めた第一原理ポテンシャルエネルギーを機械学習させることで計算コストを劇的に削減する、というアプローチを組み合わせる手法を新たに開発しました。なお、本手法は筆頭著者の山田大貴が2021年10月から12月の期間に、科研費新学術領域研究「蓄電固体界面科学」の国際ラボ留学制度を利用し、ハンガリーのL. Pusztai博士の元を訪れ、議論・開発を通じて実装したものです。

詳細（プレスリリース本文）

問い合わせ先

（研究に関すること）
東北大学 多元物質科学研究所
教授　雨澤　浩史（あめざわ　こうじ）
電話： 022-217-5340
E-mail：koji.amezawa.b3*tohoku.ac.jp（*を@に置き換えてください）

（報道に関すること）
東北大学 多元物質科学研究所　広報情報室
電話： 022-217-5198
E-mail：press.tagen*grp.tohoku.ac.jp（*を@に置き換えてください）